หลักสูตรนักธรรมและบาลีที่พระองค์ทรงรจนาและชำระนี้ นอกจากจะใช้อยู่ในพระราชอาณาจักรไทยแล้ว ประเทศใกล้เคียงบางประเทศก็ได้นำไปใช้เป็นหลักสูตรบ้าง เป็นหนังสือประกอบบ้าง สำหรับการศึกษาของพระสงฆ์ในประเทศนั้นๆ อีกด้วย พระเกียรติคุณของพระองค์ ในด้านการรจนาตำรับตำราทางพระพุทธศาสนานั้น จึงมิใช่จะปรากฏอยู่เพียงภายในประเทศไทยเท่านั้น แต่ได้แพร่หลายไปในนานาประเทศที่นับถือพระพุทธศาสนาหรือที่สนใจในการศึกษาพระพุทธศาสนา พระนิพนธ์ที่เป็นหลักสูตรในการศึกษาทางพระพุทธศาสนาหลายเรื่องได้แปลออกเป็นภาษาต่างประเทศ เช่น นวโกวาทวินัยมุข เล่ม ๑-๒ ธรรมวิภาคธรรมวิจารณ์และอุปสมบทวิธีเป็นต้น พระเกียรติคุณของพระองค์ท่านจึงเป็นที่รู้จักกันในกลุ่มผู้รู้และนักศึกษาชาวต่างประเทศมากยิ่งขึ้น
ในการเผยแพร่พระพุทธศาสนานั้น พระองค์ทรงตระหนักดีว่าการศึกษา และปฏิบัติธรรมนั้นเจริญแพร่หลายอยู่ในหมู่ของพระสงฆ์และในวงของนักปราชญ์บางเหล่าเท่านั้น ไม่แพร่หลายไปในหมู่ประชาชนส่วนมาก ซึ่งเป็นส่วนสำคัญ ก็เท่ากับว่าการเผยแพร่และการปฏิบัติธรรมไม่สำเร็จประโยชน์แก่มหาชนตามความมุ่งหมายของพระพุทธศาสนา จึงได้ทรงวางแนวแห่งการเผยแพร่พระพุทธศาสนาและจัดระดับธรรมต่างๆ สำหรับสั่งสอนพุทธศาสนิกชนให้เหมาะสมกับบุคคลในระดับชั้นนั้นๆ ที่จะศึกษาให้รู้ให้เข้าใจ และนำไปประพฤติปฏิบัติได้ถูกต้อง เพื่อให้สำเร็จความมุ่งหมายดังกล่าวนี้ จึงจะได้ทรงรจนาหนังสือเบญจศีลเบญจธรรม และธรรมวิภาค ภาคคิหิปฏิบัติแสดงคำสอนเบื้องต้นของพระพุทธศาสนาสำหรับสามัญชนทั่วไปจะได้ศึกษา และนำไปปฏิบัติในชีวิตประจำวัน ทรงรจนาอรรถศาสน์ แสดงประโยชน์อันบุคคลจะพึงได้ในชาตินี้ และชาติหน้าตามคติทางพระพุทธศาสนา อันเป็นคำสอนที่สูงขึ้นมาอีกชั้นหนึ่งเป็นกลาง และทรงรจนาธรรมวิจารณ์ แสดงคำสอนชั้นสูงทางพระพุทธศาสนา เพื่อประโยชน์แก่บุคคลผู้สนใจในการปฏิบัติธรรมชั้นสูง จะได้ศึกษาและนำไปเป็นแนวทางแห่งการประพฤติปฏิบัติเป็นต้น
นอกจากนี้ ได้ทรงเป็นผู้ริเริ่มในการรจนาหนังสือธรรมแสดงคำสั่งสอนของพระพุทธศาสนาอย่างง่ายๆ เช่น ทรงรจนาเทศนาด้วยถ้อยคำและสำนวนแบบธรรมดา เหมาะแก่กาลและสมัย เป็นแบบอย่างสืบมาจนบัดนี้ พระดำริเริ่มในการนี้ พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๕ ทรงเห็นประโยชน์และเป็นที่ต้องพระราชประสงค์ ในการที่จะทรงทำนุบำรุงพระพุทธศาสนา จึงได้ทรงอาราธนาให้ทรงรจนาพระธรรมเทศนาส่องไปแจกตามวัดต่างๆ ในหัวเมืองเพื่อพระภิกษุสามเณรจะได้ศึกษาและใช้เทศนาสั่งสอนประชาชน
การคณะสงฆ์ พระองค์ก็ได้ทรงจัดการปกครองคณะสงฆ์ให้เข้าระเบียบอันเป็นผลสืบเนื่องมาจากการที่ทรงจัดการศึกษาหัวเมืองซึ่งอาศัยผู้อำนวยการศึกษามณฑลต่างๆ และพระสงฆ์ทั่วพระราชอาณาจักรรายงานความเป็นไปของคณะสงฆ์ให้ทรงทราบ จึงได้เกิดมีพระราชบัญญัติลักษณะปกครองคณะสงฆ์ ร.ศ.๑๒๑ (พ.ศ.๒๔๔๕) ขึ้นเป็นครั้งแรก ตามพระราชบัญญัตินี้ จัดแบ่งส่วนการปกครองเป็นส่วนกลางและส่วนภูมิภาค มีเถรสมาคม มีเจ้าคณะใหญ่และเจ้าคณะตามลำดับชั้น จนถึงเจ้าอาวาสปกครองบังคับบัญชากันเป็นชั้นๆ ตามลำดับ เถรสมาคมอยู่ในฐานะเป็นที่ทรงปรึกษาในการพระศาสนาของพระมหากษัตริย์ พระองค์ประทับเป็นประธานในเถรสมาคม ทรงประชุมปรึกษาและประทานพระมหาสมณวินิจฉัย ทรงวางระเบียบต่างๆ อันเป็นการส่งเสริมให้พระภิกษุสามเณรประพฤติปฏิบัติพระธรรมวินัยด้วยความเรียบร้อย ทรงสอดส่องดูแลให้พระภิกษุสามเณรประพฤติอยู่ในสมณวิสัย ต่อมาในรัชกาลที่๖ (พ.ศ.๒๔๕๓) จึงได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าถวายอำนาจในการปกครองคณะสงฆ์แด่สมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรส นับเป็นครั้งแรกที่พระสงฆ์ได้ปกครองกันเอง เพราะก่อนแต่นั้น คณะสงฆ์ไม่ได้มีอำนาจปกครองกันเอง จึงทำให้เกิดการอากูลหลายอย่าง แต่เมื่อทรงจัดการปกครองคณะสงฆ์ให้มาอยู่กับพระเถระตามลำดับชั้น ก็ทำให้การปกครองคณะสงฆ์เป็นระเบียบเรียบร้อยและเป็นสัดส่วน ดังที่เห็นอยู่ในปัจจุบันนี้
สมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรส แม้ว่าจะทรงเป็นเจ้านายสุขุมาลชาติ แต่ในสมัยที่ทรงบริหารการคณะสงฆ์ และทรงจัดการศึกษาของชาติในส่วนหัวเมืองทั่วพระราชอาณาจักร ก็ได้เสด็จออกไปตรวจการณ์การคณะสงฆ์และการศึกษาในหัวเมืองมณฑลต่างๆ ทั่วพระราชอาณาจักรเท่าที่จะสามารถเสด็จไปถึงเป็นครั้งคราวอยู่เสมอ บางแห่งที่เสด็จไป ต้องทรงลำบากพระวรกายเป็นอย่างมากบ่อยครั้งต้องเสด็จดำเนินไปด้วยพระบาทเปล่า จากตำบลหนึ่งไปสู่อีกตำบลหนึ่ง แต่พระองค์ก็ทรงมีพระขันติและวิริยะอุตสาหะ เพื่อความเจริญรุ่งเรืองของพระศาสนาและการศึกษาของชาติ โดยมิเคยทรงนำพาถึงความทุกข์ยากส่วนพระองค์
พระจริยาวัตรต่างๆ ของสมเด็จพระมหาสมณเจ้าพระองค์นั้นดังกล่าวมาแล้ว ย่อมแสดงให้เห็นว่า ได้ทรงพระปรีชาสามารถเพียงไหน ทรงบำเพ็ญประโยชน์อันเป็นพระคุณูปการแก่พระศาสนาและประเทศชาติเพียงไร ทรงดำรงพระชนมชีพอยู่เพื่อความเจริญวัฒนาการของพระศาสนาและชาติโดยแท้ สมเป็นปูชนียบุคคลที่ควรเคารพบูชาของชาติไทย เป็นผู้ที่อนุชนจะพึงเคารพบูชาและถือเป็นเนตติแบบอย่างในการบำเพ็ญประโยชน์แก่พระศาสนาและประเทศชาติสืบไป
สมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรส ทรงเป็นพระราชอุปัธยาจารย์ของพระมหากษัตริย์ ๒ พระองค์ คือ พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัวและพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว และทรงเป็นพระอุปัชฌาย์ของสมเด็จพระเจ้าลูกยาเธอเจ้าฟ้าและพระเจ้าลูกยาเธอพระองค์เจ้าอีกหลายพระองค์ ทรงเป็นสมเด็จพระสังฆราช องค์ที่๑๐ แห่งกรุงรัตนโกสินทร์ และทรงดำรงตำแหน่งสกลมหาสังฆปรินายกได้ ๑๒ ปี ทรงครองวัดบวรนิเวศวิหารได้ ๒๙ ปี สิ้นพระชนม์ เมื่อ วันที่๒ สิงหาคม พ.ศ.๒๔๖๔ พระชนมายุ ๖๒ พรรษา
พระพุทธมนุสสนาค เป็นพระพุทธรูปยืนครองจีวรคลุมทั้ง ๒ พระอังสา ประดิษฐานด้านสกัดทางทิศตะวันตกเป็นพระพุทธรูปฉลองพระองค์และบรรจุพระอังคารของสมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรส ผู้ครองวัดบวรนิเวศวิหารเป็นองค์ที่ ๓ พระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงสร้างนำมาประดิษฐานในพุทธศักราช ๒๔๗๓ พระพุทธรูปฉลองพระองค์นี้ได้นามตามพระนามฉายาของพระองค์ว่า “มนุสฺสนาโค”
จากหนังสือ : พระประวัติตรัสเล่า
คราวเป็นพระทารก
เริ่มแรกเราจำความได้ อายุเท่าไรบอกไม่ได้ เราอยู่ที่ตำหนักพระเจ้าบรมวงศ์เธอในรัชกาลที่ ๓ กรมหลวงวรเสรฐสุดา ครั้งนั้นยังไม่ได้ทรงกรม ทรงพระนามพระองค์เจ้าบุตรี เจ้าจอมมารดาของท่านกับของเราเป็นญาติกัน เราเรียกท่านว่า เจ้าครอกป้า ภายหลังเมื่อคำว่าเจ้าครอกล่วงสมัยแล้ว เปลี่ยนเรียกว่า เสด็จป้า เรียกคุณยายท้าวสมศักดิ์คือเจ้าจอมมารดาอึ่ง เจ้าจอมมารดาของท่านว่า คุณยายแม่ ที่แปลว่าแม่เฒ่า ที่เจ้านายในรัชกาลที่ ๕ ผู้เป็นพระญาติข้างเจ้าจอมมารดาเรียกอย่างนั้นตรงๆ
เวลานั้นเรากำลังเจ็บ แต่รู้ในภายหลังว่าเป็นซางขโมย เจ็บมากน่ากลัวไม่รอด เมื่อเราจำได้นั้นกำลังฟื้น จำขุนทารกรักษา(นาค) ผู้รักษาได้ แกเป็นคนแก่ดูเหมือนตกกระแล้ว แต่ผมยังดำ ไว้ผมเปีย น้ำใจดี พูดอ่อนหวาน เราเป็นทารกและกำลังเจ็บเข้าหาและนั่งตักแกได้ด้วยไม่กลัวแกจะให้กินยา แกคงมีอุบายปลอบให้กินยา แต่ได้ยินว่าเรากินยาง่าย บางทีเป็นเพราะเจ้าครอกป้าของเราฝึกให้เจนมาก็ได้ ท่านทรงเล่าให้ฟังว่าท่านจ้างให้กินยาถ้วยละ ๑ บาท เงินที่รับจ้างได้นั้นกองไว้ข้างตัว พอลืมก็กลับมาเป็นค่าจ้างใหม่ เมื่อเขื่องขึ้นหน่อย ไม่ต้องมีใครจ้าง เป็นแต่ได้รับคำยอว่า เสวยยาง่ายดีกว่าท่านพระองค์ชายใหญ่ คือกรมหลวงพรหมวรานุรักษ์ เท่านั้นก็พอ ฯ
เหตุไฉนเราจึงไปอยู่ตำหนักเสด็จป้ากรมหลวงวรเสรฐสุดานั้นมีคำเล่าว่า ในวันเผาศพเจ้าจอมมารดาของเราที่วัดราชาธิวาส พอกลับมาถึงตำหนักของเรา ยังไม่ทันขึ้น เราร้องไห้ดิ้นรนไม่ยอมขึ้น ชี้มือไปทางตำหนักเสด็จป้ากรมหลวงวรเสรฐสุดาที่
อยู่ไม่ไกล ถนนสายเดียวกันแต่ข้างละฟาก ครั้นเขาพาไปถึงนั่น หยุดร้องไห้ ท่านรับเลี้ยงไว้ตั้นแต่วันนั้น ฯ แต่อย่างไร เราจึงไม่ได้อยู่ที่นั่นจนโต หารู้แน่ไม่ มีคำเล่าว่า ท่านระแวงว่า เลี้ยงเด็กผู้ชายไม่ขึ้น กรมหลวงพรหมวรานุรักษ์ ได้เคยเสด็จไปอยู่ที่นั่น ก็ประชวรออดแอด เราอยู่ที่นั่นก็เจ็บใหญ่ ฯ
เมื่อเรามาอยู่ที่ตำหนักของเรา ได้อยู่ในความดูแลของคุณยายท้าวทรงกันดาร (ศรี) ยายตัวของเรา ในเวลาเจ้าจอมมารดาของเราถึงแก่กรรม ยายเราต้องดูแลเจ้าหลาน ๔ พระองค์ ส่วนน้องหญิงบัญจบเบญจมานั้น เสด็จป้ากรมหลวงวรเสรฐสุดาทรงรับเอาไปเลี้ยงตั้งแต่วันประสูติ อยู่ตำหนักท่านตลอดมา จนเธอสิ้นพระชนม์จากท่านไป เมื่อพระชันษาของเธอได้ ๓๒ ปี ฯ นึกดูถึงใจยาย เห็นหลานกำพร้าแม่แต่ยังเล็กๆ จักมีความสงสารสักเพียงไร และจักรู้สึกว่าตกเป็นภาระของท่านสักเพียงไร เป็นเดชะบุญของพวกเรา เรามียายดี มีสามารถในกิจการ รู้จักหาทรัพย์และเก็บหอมรอมริบ สมบัติของพวกเราจึงปราศจากอันตราย และพวกเราก็ได้รับทำนุบำรุงมาเป็นอันดี ฯ เป็นธรรมดาของผู้ใหญ่ย่อมเอ็นดูเด็กคนน้อยมากกว่า น้องหญิงของเราไม่ได้อยู่ด้วยยายถัดมาก็ถึงเรา ยายจึงรักเรามากกว่าหลานอื่น เป็นเช่นนี้ตลอดมาจนท่านถึงแก่กรรม เมื่อเราเป็นผู้ใหญ่ในสงฆ์แล้ว นอกจากธรรมดาเสกสรรยังเป็นโชคของเราอีก ที่ท่านผู้ใหญ่อื่นชอบเรามากเหมือนกัน ฯ